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近期，北京理工大學張加濤教授團隊在等離激元光催化材料合成與界面調控方面取得重要進展，相關研究成果以“Ultralong Lifetime of Plasmon-Excited Electrons Realized in Nonepitaxial/Epitaxial Au@CdS/CsPbBr₃ Triple-Heteronanocrystals”為題發表于材料類國際頂級期刊《Advanced Materials》。北京理工大學材料學院劉佳副教授，中科院物理所陳海龍研究員，北京理工大學化學與化工學院張加濤教授為本論文共同通訊作者，博士研究生萬曉冬、潘月、徐艷軍為共同第一作者。

利用光催化技術將太陽能轉化為便于存儲利用的化學燃料（太陽燃料），是有望重塑全球能源與工業發展態勢的重大戰略性課題。金屬納米顆粒表面等離激元具有獨特的光-物質相互作用特性，可極大增強半導體光催化材料的太陽光捕獲效率，在太陽燃料合成領域受到廣泛關注。該領域的研究瓶頸在于等離激元熱電子壽命為飛秒量級，因此難以有效注入半導體材料驅動光催化反應。如何獲得具有長壽命的高能電子是提高等離激元在光催化轉化中利用效率的關鍵科學問題。

圖1 Au@CdS/CsPbBr₃三元納米晶的結構與界面表征

針對這一問題，張加濤教授研究團隊基于前期工作基礎，通過發展外延生長與非外延生長相結合的新型合成策略，在金屬、硫化物半導體、全無機金屬鹵化物鈣鈦礦三種材料類型的納米尺度集成過程中成功實現原子級界面調控，制備出具有Au-CdS、CdS-CsPbBr₃雙重潔凈界面的Au@CdS/CsPbBr₃納米晶光催化材料。借助中紅外飛秒泵浦瞬態吸收等光譜表征技術，研究團隊對該三元納米晶中等離激元載流子的激發、馳豫、界面轉移等動力學過程進行了深入探索。研究結果表明，利用Au@CdS/CsPbBr₃三元納米晶可獲得納秒級別的超長等離激元載流子壽命，比傳統二元納米晶提高了三個數量級，并且這些高能載流子能夠有效驅動光催化二氧化碳還原反應，長波長可見光區的表觀量子效率遠高于文獻報道的鈣鈦礦基光催化材料。以上結果為等離激元納米結構材料的界面工程研究提供了全新的合成與調控方法，有利于促進等離激元材料與器件在太陽能光-化學、光-電轉換領域中的應用。

圖2 Au@CdS/CsPbBr₃三元納米晶的等離激元載流子壽命表征

論文詳情：Xiaodong Wan,¹ Yue Pan,¹ Yanjun Xu,¹ Jia Liu,* Hailong Chen,* Rongrong Pan, Yizhou Zhao, Peiwu Su, Yuemei Li, Xiuming Zhang, Shuping Zhang, Hongbo Li, Dong Su, Yuxiang Weng, Jiatao Zhang*, Ultralong Lifetime of Plasmon‐Excited Electrons Realized in Nonepitaxial/Epitaxial Au@CdS/CsPbBr₃ Triple Heteronanocrystals. Advanced Materials, 2022: 2207555.

全文鏈接： https://doi.org/10.1002/adma.202207555

附作者簡介：

劉佳， 北京理工大學材料學院長聘副教授，博士生導師。2013年博士畢業于中科院大連化學物理研究所，隨后在日本國立材料科學研究所（NIMS）進行博士后研究，2016年加入北京理工大學材料學院，主要從事太陽能光-化學轉化催化材料的設計與合成，入職以來作為第一/通訊作者在Chem. Rev., Adv. Mater., Nano Lett., Nano Energy, Appl. Catal. B等期刊發表論文30余篇，主持國家自然科學基金項目兩項。

張加濤，教授，博士生導師，入選國家級人才計劃，北理工化學與化工學院院長，結構可控先進功能材料與綠色應用北京市重點實驗室主任，北京理工大學首位徐特立特聘教授，英國皇家化學會會士。作為項目負責人/研究骨干主持/參與國家自然科學基金重大研究計劃集成項目、重點項目、優青、面上等7項，教育部、北京市等省部級項目4項。作為第一作者或通訊作者在Chem. Rev., Nature, Science, Nature Nanotech., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Energy Environ. Sci., Nano Lett., Adv. Energy Mater., Matter等國際頂級SCI學術期刊上發表論文100余篇，被引用8000余次，獲國際、國內授權專利7個，編寫綜述/專著章節8部。