北理工在銅（Cu）單原子催化劑界面工程及電催化氧還原（ORR）研究應(yīng)用方面取得重要進(jìn)展
發(fā)布日期：2019-11-21 供稿：材料學(xué)院 張加濤
編輯：邵澤 審核：張青山 閱讀次數(shù)：近日，北京理工大學(xué)張加濤教授與陳文星副研究員在單原子催化劑的界面工程研究方面，與清華大學(xué)李亞棟院士、王定勝副教授團(tuán)隊(duì)合作，在單原子銅（Cu）界面工程及高效電催化ORR應(yīng)用的研究中取得重要進(jìn)展，相關(guān)成果以“Atomic Interface Effect of Single Atom Copper Catalyst for Enhanced Oxygen Reduction Reaction”為題，發(fā)表于頂級(jí)期刊《Energy & Environmental Science》（IF：33.250）（文章DOI: 10.1039/C9EE02974E）。
氧還原反應(yīng)（ORR）中催化活性的調(diào)節(jié)對(duì)金屬-空氣電池和其他相關(guān)能量轉(zhuǎn)換材料的開(kāi)發(fā)具有重要意義。金屬嵌入雜原子摻雜碳基催化劑由于其高電導(dǎo)率和可調(diào)節(jié)的電子結(jié)構(gòu)，作為有希望的ORR催化劑引起了越來(lái)越多的關(guān)注。納米界面工程由于電荷轉(zhuǎn)移和化學(xué)鍵的強(qiáng)協(xié)同作用，被認(rèn)為是修改碳基復(fù)合材料ORR性能的有效途徑。陳文星等提出了一種原子界面策略來(lái)構(gòu)建顯著提高ORR活性的單原子Cu催化劑，其中Cu原子錨定在硫和氮改性的碳載體（Cu-SA / SNC）上。該催化劑在堿性介質(zhì)中具有優(yōu)異的ORR性能（E1/2= 0.893 V vs. RHE），遠(yuǎn)優(yōu)于同類(lèi)催化劑。此外，基于同步輻射的X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（XAFS）研究以及密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，孤立的鍵長(zhǎng)收縮的低價(jià)Cu (+1)-N4-C8S2原子界面部分為ORR過(guò)程的活性位點(diǎn)，原子界面處的Cu和載體產(chǎn)生協(xié)同作用，通過(guò)調(diào)節(jié)中間吸附的反應(yīng)自由能，有效提高ORR效率。該原子界面概念可以為先進(jìn)的氧電極材料的合理設(shè)計(jì)提供新的方法，并為提高其催化性能提供新的可能性。
圖1 碳載體上的Cu單原子形貌表征和電催化性能
圖2 原子層面的局域高分辨結(jié)構(gòu)表征
圖3 原位XAFS測(cè)試
上述研究成果得到了結(jié)構(gòu)可控先進(jìn)功能材料與綠色應(yīng)用北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和材料學(xué)院先進(jìn)材料實(shí)驗(yàn)中心的平臺(tái)支持，得到了國(guó)家自然科學(xué)基金 (Grant No. 51631001, 21801015, 51872030, 21643003, 51702016, 51501010, 21703219)和科研院創(chuàng)新人才支持計(jì)劃經(jīng)費(fèi)的支持。北理工材料學(xué)院碩士研究生姜卓利為共同第一作者（排名第一），北理工張加濤教授、陳文星副研究員和清華大學(xué)李亞棟院士、王定勝副教授為共同通訊作者，北理工為第一通訊單位。
論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2019/EE/C9EE02974E#!divAbstract
附陳文星副研究員個(gè)人簡(jiǎn)介：
陳文星副研究員，2011年本科畢業(yè)于北京航空航天大學(xué)應(yīng)用化學(xué)系；2015年博士畢業(yè)于中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)國(guó)家同步輻射實(shí)驗(yàn)室，師從吳自玉教授；2016-2018年在清華大學(xué)化學(xué)系李亞棟院士課題組進(jìn)行博士后研究；2018年入職北京理工大學(xué)材料學(xué)院。主要從事單原子催化劑的合成、性能及反應(yīng)機(jī)理研究，致力于應(yīng)用X-射線吸收譜學(xué)方法從原子尺度上研究催化劑的局域結(jié)構(gòu)，并運(yùn)用基于同步輻射大科學(xué)裝置的原位測(cè)試技術(shù)對(duì)相關(guān)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行探索。以第一作者（含共同一作）、通訊作者等身份在Nat. Catal.（1）, Sci. Adv.（1）, Nat. Commun.（2）, PNAS（1）, J. Am. Chem. Soc.（4）, Angew. Chem. Int. Ed.（4）, Adv. Mater.（5）, Chem（1），Energy Environ. Sci.（1）等期刊上發(fā)表論文90多篇。
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