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北理工材料學院劉佳特別研究員在半導體異質納米晶合成及光電催化應用領域取得新進展


  

  近日,北理工材料學院結構可控先進功能材料與綠色應用北京市重點實驗室張加濤教授研究團隊的劉佳特別研究員,在Plasmon金屬@半導體異質納米晶的精準合成、熱電子注入及光電催化高效應用等研究領域取得連續突破,相關研究成果相繼發表于工程技術材料科學領域1區雜志《Nano Energy》(共同一作,影響因子12.3)與工程技術能源與材料領域1區雜志《Journal of Materials Chemistry A》(共同通訊作者,影響因子8.9)。

  近年來,Plasmon增強原理在光催化、光電催化領域成為國際性的研究熱點,熱電子注入效率低是制約該領域發展的主要因素。金屬@半導體核殼納米晶可表現出等離子體-激子協同耦合效應及優異的光-化學、光-電、光-熱轉化性能,在潔凈能源制備、環境治理、醫學診療、量子信息等諸多領域具有巨大的應用前景。由于金屬與半導體之間具有較大的晶格失配度,采用傳統晶種生長法制備的核殼納米晶在金屬/半導體異質界面往往存在大量的晶格缺陷或有機雜質,嚴重抑制了光生電荷的界面傳遞,且難于同時對金屬與半導體的結構特性及化學組成進行精確調節。因此,通過優化合成方法增強納米晶的等離子體-激子耦合具有十分重要的科學研究意義。

  在張加濤教授團隊研究積累的基礎上(Science, 2010; Adv. Mater., 2014; Angew. Chem. Int. Ed., 2015;Nature Nanotechnol. 2018),團隊成員劉佳特別研究員帶領研究生馮靖雯、成曉艷、王虹智等通過發展水相陽離子交換反應,成功實現對金屬@半導體核殼納米晶形貌、納米結構、異質界面的精準合成,在Au@CdS、Au@ZnS以及Au@Ag2ZnSnS4(四元硫族半導體殼層)等核殼納米晶中構建了緊密接觸、原子級潔凈的金屬/半導體異質界面。根據飛秒中紅外瞬態吸收光譜測試及理論計算結果,Plasmon熱電子從Au核注入CdS導帶的效率高達48%,所合成納米晶在可見光下的光催化分解水制氫性能比傳統方法制備的Au@CdS納米晶提高了2-3個數量級;將Au@Ag2ZnSnS4納米晶組裝在光化學電極上成膜,利用精準合成的優勢調控納米晶等離子體-激子耦合,在光電催化分解水制氫中獲得了優異性能。在已有的異質界面能量高效轉移等突破性研究基礎上,團隊將結合表面缺陷調控等進一步提高光生載流子的利用效率及光催化、光電催化性能。

  本研究受到了國家自然科學基金青年項目51702016,重點項目51631001, 重大集成項目91323301以及中央高校基本科研業務費專項資金等項目資助。在高分辨透射電鏡表征、瞬態吸收光譜表征及機理討論方面,得到中科院物理所翁羽翔研究員、美國亞利桑那州立大學劉景月教授以及加州大學洛杉磯分校黃昱教授等的大力幫助。在此一并表示感謝。

  

論文鏈接:

  1. Metal@semiconductor core-shell nanocrystals with atomically organized interfaces for efficient hot electron-mediated photocatalysis, Nano Energy, 2018, 48, 44-52. 

  2. Metal@I2-II-IV-VI4 core-shell nanocrystals: controlled synthesis by aqueous cation exchange for efficient photoelectrochemical hydrogen generation, J. Mater. Chem. Mater. A, 2018, Accepted, DOI: 10.1039/C8TA03070G 

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