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近日，北京理工大學(xué)物理學(xué)院量子技術(shù)研究中心吳昊、趙清團(tuán)隊(duì)實(shí)現(xiàn)了微波激射增益介質(zhì)——并五苯摻雜對三聯(lián)苯(pentacene-doped p-terphenyl, Pc:Ptp)晶體在可見光波段的激光發(fā)射，證實(shí)了該有機(jī)自旋材料體系在室溫條件下跨波段激射能力。相關(guān)成果以“Room-Temperature Self-Cavity Lasing From Organic Spintronic Materials”為題發(fā)表于《Laser & Photonics Reviews》[Laser Photonics Rev., 2401820 (2025)]（中科院一區(qū)）。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、北京理工大學(xué)青年教師學(xué)術(shù)啟動計(jì)劃、中國博士后科學(xué)基金等項(xiàng)目的大力支持。該工作的合作單位為英國帝國理工學(xué)院，北京理工大學(xué)是唯一通訊作者單位。北京理工大學(xué)物理學(xué)院博士研究生張敏娜為該論文的第一作者，吳昊助理教授、趙清教授為論文通訊作者，姚旭日副教授、麻霽陽博士以及帝國理工學(xué)院Mark Oxborrow教授為該工作提供了實(shí)驗(yàn)指導(dǎo)和建議。

自旋材料在量子信息和傳感中有廣泛應(yīng)用，尤其是無機(jī)體系（如金剛石氮空位色心）因其優(yōu)異的自旋特性被廣泛研究。然而，制備高質(zhì)量、濃度適中的無機(jī)自旋材料存在挑戰(zhàn)。與此不同，有機(jī)自旋材料如Pc:Ptp，因其易于制備、可兼顧高濃度和自旋相干屬性，正逐漸受到關(guān)注。盡管已有研究系統(tǒng)性探索了Pc:Ptp三重態(tài)電子自旋的微波激射，其單重態(tài)（可見光）發(fā)射特性仍未被充分挖掘。

該研究發(fā)現(xiàn)，Pc:Ptp晶體在590nm脈沖光泵浦下，其位于645nm的熒光發(fā)射線寬隨泵浦能量密度增加而變窄，最終當(dāng)泵浦密度達(dá)到1.7 mJ/cm2（閾值）時(shí)，展示出具有方向性和高強(qiáng)度的激光。通過仿真，確認(rèn)了晶體本身形成的光學(xué)法布里珀羅腔為激光的產(chǎn)生提供了諧振模式。

圖1. Pc:Ptp的晶體結(jié)構(gòu)和激光發(fā)射。

此外，Pc:Ptp激光的偏振與晶體的b軸一致，顯示出高偏振對比度（0.75）。激光的發(fā)射方向性強(qiáng)，且主要沿晶體a軸發(fā)射，上述現(xiàn)象與并五苯分子的躍遷偶極矩密切相關(guān)。

圖2. Pc:Ptp激光的偏振和方向性。

為了進(jìn)一步證實(shí)激光屬性，研究人員基于邁克爾遜干涉實(shí)驗(yàn)研究了Pc:Ptp晶體光發(fā)射的相干性，其相干性隨泵浦能量密度增加而增強(qiáng)，并呈現(xiàn)突變行為。相干時(shí)間從0.19 ps增加至0.37 ps，最大相干長度為0.11 mm。另一方面，通過相干時(shí)間所計(jì)算得到的發(fā)射線寬與光譜所測線寬進(jìn)行對比發(fā)現(xiàn)，強(qiáng)泵浦下兩值接近，而弱泵浦下兩值差異較為明顯，間接展示了Pc:Ptp晶體從自發(fā)輻射到放大自發(fā)輻射（ASE）再到產(chǎn)生激光的過程，為分辨ASE和激光過程提供新的方法。

圖3. 相干測量。

該研究工作揭示了Pc:Ptp有機(jī)自旋材料的自腔激光特性，其激光閾值屬性和相干性為Pc:Ptp室溫量子傳感應(yīng)用中的光學(xué)讀出效率提升提供了新思路，有望進(jìn)一步提升基于Pc:Ptp的量子傳感器性能。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/lpor.202401820