全讯网-皇冠网 (中国）有限公司官网

二次諧波（SHG）又稱為倍頻效應，是一種源于激發場下的電磁場極化高階項的非線性光學過程，其響應通常很弱，需要嚴苛的相位匹配以及足夠的作用長度來增強非線性效應，這導致非線性器件體積較大，難以集成。單層二維過渡金屬硫化物（TMDs）擁有非常高的二階非線性極化張量，使其成為小型化片上頻率轉換器件、全光互連和光電集成的理想選擇。然而，受限于單層TMDs亞納米尺寸厚度（~0.8 nm），其二次諧波轉換效率仍然很低。因此，使用微納結構增強單層TMD中光與物質相互作用，提高二次諧波轉換效率，對其實際應用尤為重要。二次諧波方向性出射的實現，可以提高遠場光束的利用率，使其能更多地應用在硅基超薄倍頻器件、集成光子學等領域。

近日，北京理工大學前沿交叉科學研究院黃元教授，與國家納米科學中心劉新風研究員和北京大學張青研究員在ACS Nano上發表了硅襯底上懸空單層WS₂超強二次諧波定向發射的研究工作。團隊使用紫外光刻和反應離子刻蝕技術在SiO₂/Si硅襯底上制備出圓孔陣列，通過機械解理法獲得單層WS₂并將其轉移到具有孔陣列的硅襯底上，在這種懸空的WS₂中獲得了最大三個數量級的二次諧波增強(圖1)。

圖1. 在帶圓孔陣列的硅襯底上，實現了單層WS₂二次諧波的增強

為驗證該方法的可靠性，作者通過SHG面掃描，發現在孔洞位置處樣品的二次諧波普遍獲得增強，如圖2所示。角分辨結果表明孔洞樣品處出現了明顯的色散模式，這表明孔洞與覆蓋的單層WS₂形成了Fabry-Pérot微腔結構。進一步通過數值模擬，發現相較于無結構情況，在微腔結構實現了約272倍的電場增強。

圖2. FP微腔中電磁場對二次諧波增強的貢獻

單層WS₂在微腔位置有如此巨大的二次諧波增強還與激子態密度變化有關。通過擬合單層WS₂在微腔上和不在微腔上的吸收光譜，作者發現激子態密度的增加對SHG增強的貢獻約為3.1倍，如圖3所示。

圖3. 激子態密度對SHG增強的貢獻

通過變激發波長，發現增強因子在激發波長為820 nm時，獲得了1580倍的最大增強，如圖4所示。圖4a, 4b波長對應微腔的模式位置。

圖4. 單層WS₂在不同波長激發下， SHG增強因子的變化趨勢

通過遠場成像，作者發現由于與FP微腔的共振耦合，WS₂在微腔上的遠場發散角僅為5°，表明微腔結構可實現二次諧波出射方向性的調控，如圖5所示。

圖5. 二次諧波方向性發射

本工作利用懸空的WS₂單層，證明了SHG發射的巨大增強和低發散,通過角分辨光譜、數值模擬和吸收光譜分析，證實SHG增強的機制源于F-P微腔誘導電場增強和激子更強的振蕩強度。此外，獲得了二次諧波發射的低發散角（~5°），這歸因于 F-P 微腔的共振。本工作的研究結果表明，通過優化二維半導體的制備工藝，可以實現具有定向性二次諧波增強特性，為片上超薄倍頻和集成光子學開辟了道路。相關成果以“Giant Enhancement and Directional Second Harmonic Emission from Monolayer WS₂ on Silicon Substrate via Fabry-Pérot Micro-Cavity”為題發表在頂級國際期刊ACS Nano上(doi.org/10.1021/acsnano.2c03033,影響因子:18.027), 黃元教授與國家納米科學中心劉新風研究員、北京大學張青研究員為共同通訊作者。該工作得到了國家自然科學基金委, 北京市自然科學基金, 國家重點研發計劃, 中國科學院戰略重點研究計劃和重慶市杰出青年基金等項目的資助。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsnano.2c03033

附作者介紹：

黃元，北京理工大學前沿交叉科學研究院教授，博士生導師。主要研究領域集中在二維材料的制備、表征、器件加工和物性測量/調控等方向。在Nature Physics、Nature Communications、Physical Review Letters、ACS Nano等共計發表SCI論文80余篇，其中第一作者（含共一）及通訊作者文章40余篇，論文總引用4500余次。主持國家重點研發計劃（青年項目），主持國家基金委優秀青年基金和面上項目，重慶市杰出青年基金項目。2019年入選中科院青促會會員，2020年獲中國科協“中國十大科技新銳人物”榮譽稱號，2021年獲中國發明協會發明創業獎創新獎二等獎(排名第一)，2022年獲中國發明協會創業獎成果獎二等獎（排名第二）。擔任Physical Review Letters，Nature Communications，Advanced Functional Materials，ACS Nano, Nano Letters，《物理學報》等國內外知名期刊審稿人；擔任《物理》《Chinese Physics Letters》《InfoMat》《Materials》期刊青年編委。